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效果简介 氟化硼二吡咯（BODIPY）基锆金属有机骨架（Zr-MOFs）具有很强的光拿获能力，在不使用葬送试剂的情况下进行东说念主工光融合器用有很大的后劲。然则，由于在合成稳当的配体方面存在挑战，它们的平直制备尚未已毕。 基于此，新加坡国立大学刘斌院士和上海科技大学Yi Zhou（共同通信作家）等东说念主初度报说念了以CO₂为原料，平直合成基于BODIPY的Zr-MOFs。通过放弃合成要求，作家得胜地取得了两种不同的Zr-MOFs：第一个CO2-Zr6-DEPB是基于Zr6(μ3-O)4(μ3-OH)4节点的面中心立方（fcu）拓扑结构；第二个CO2-Zr12-DEPB是围绕Zr12(μ3-O)8(μ3-OH)8(μ2-OH)6节点结构的六边形顽固填充（hcp）拓扑结构。 通过粉末X射线衍射（XRD）和高分辨率透射电镜（HRTEM）分析证据，这两种MOFs齐推崇出优异的结晶度。这些MOF催化剂在莫得助催化剂或有毒葬送试剂的情况下，以H2O为电子供体，推崇出稳当的光催化氧化修起电位，可将CO2修起为CO。在光映照下，CO2-Zr12-DEPB和CO2-Zr6-DEPB的CO产率辩认为16.72和13.91 μmol g-1 h-1，选拔性接近100%。CO2采纳和光电化学施行揭示了运转两种MOFs不同催化活性的机制。这些基于BODIPY和CO2的光反馈Zr-MOFs代表了竖立高效光催化剂的有出路的平台。 
干系责任以《Direct Synthesis of Topology-Controlled BODIPY and CO2-Based Zirconium Metal-Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction》为题发表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。 
刘斌讲授，现任新加坡国立大学常务副校长（究诘与科技）。受委为常务副校长前，刘讲授曾任国大（教研东说念主员与体制发展）高档副教务长（2022—2023年）、国大（究诘与科技）副校长（2019—2021年）、以及国大化学与生物分子工程系主任（2017—2022年）。当前受委为陈振传百年缅想讲授。刘讲授是新加坡工程院、新加坡国度科学院、亚太材料科学院以及英国皇家化学学会的院士。刘讲授是南京大学学士与硕士，获国大化学博士学位澳门六合彩，圣巴巴拉加州大学博士后，2005年重返国大担任助理讲授，2016年擢升为讲授。 刘讲授号称有机纳米功能材料领域的翘楚，对高分子化学及有机材料在生物医药究诘、环境监测暨动力配备等方面的应用究诘孝敬杰出。2014年，她聚拢创办了国大的滋生公司Luminicell，专为医疗与生物应用出产有机发光纳米粒子。 图文解读 率先，作家贪图并合成了一种新的基于BODIPY的配体DPAPB。炔基硅烷单体DTMSEPB与CO2（球囊）通过运动脱硅羧化反应生成DPAPB，产率为91%。然后，作家尝试了哄骗DPAPB和锆盐平直合成Zr基BMOFs的舛错，测试了多样锆盐（ZrCl4、ZrOCl2·8H2O）、调遣剂（苯甲酸、三氟乙酸、甲酸）、温度和反应物浓度。临了，作家发当前70 ℃下，使用ZrOCl2·8H2O和中等甲酸（HCOOH）算作调制剂不错生成结晶性的BMOF。将反应夹杂物离心3天后，取得具有fcu拓扑结构的CO2-Zr6-DEPB深红色千里淀。在反应夹杂物中加入少许的水，酿成具有hcp拓扑结构的CO2-Zr12-DEPB六方柱状晶体。 
图1. CO2-Zr6-DEPB和CO2-Zr12-DEPB的合成门道图 
图2.方法和结构表征 
图3. HRTEM和STEM表征 在CO2裕如的乙腈（CH3CN）/H2O溶液中进行，在环境压力和模拟太阳放射下，且不添加任何葬送剂或光敏剂的要求下，CO2-Zr6-DEPB和CO2-Zr12-DEPB的CO产率辩认为13.91和16.72 μmol g-1 h-1，在以H2O为电子给体的MOF光催化剂中具有竞争力。 DPAPB单独算作光催化剂，在同样的要求下，CO的产率仅为4.19 μmol g-1 h-1，证据了将DPAPB拼装在MOFs上不错显耀升迁光催化活性。踏实性测试显现，屡次轮回后CO2-Zr12-DEPB的光催化性能莫得显耀变化，而DPAPB的光催化性能则有所下落，标明将DPAPB拼装到MOFs上也升迁了其光踏实性。 
图4.催化性能究诘 
图5.机理究诘 文件信息 Direct Synthesis of Topology-Controlled BODIPY and CO2-Based Zirconium Metal-Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2024澳门六合彩, https://doi.org/10.1002/anie.202421248.
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